【摘 要】
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基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（AOPs）是具有发展潜力的难降解有机污染物氧化去除新技术。将Co、Fe等过渡金属催化剂负载于具有较高比表面等优势的碳材料中,与均相Mn+/PMS体系相比降解效率更加迅速,还可有效抑制金属的溶出,降低造成二次污染的风险。本文将Co基催化剂结合静电纺丝技术,以中空结构的碳纳米纤维（CNF）为载体,将两种不同的Co基催化剂掺杂在CNF中,分制备出中空结构的C
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基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（AOPs）是具有发展潜力的难降解有机污染物氧化去除新技术。将Co、Fe等过渡金属催化剂负载于具有较高比表面等优势的碳材料中,与均相Mn+/PMS体系相比降解效率更加迅速,还可有效抑制金属的溶出,降低造成二次污染的风险。本文将Co基催化剂结合静电纺丝技术,以中空结构的碳纳米纤维（CNF）为载体,将两种不同的Co基催化剂掺杂在CNF中,分制备出中空结构的Co/Co O/CNF及ZIF-67/CNF,并对模拟污染物—罗丹明B（Rh B）的降解行为进行系统的测试,两者均表现出较为高效的催化降解效率,良好的循环使用能力,主要工作主要分为:（1）对PMMA@PAN进行同轴静电纺丝,经过预氧化,碳化工艺成功制备了中空结构的CNF;并紧接着以乙酰丙酮钴（Co（acac）2）为Co前驱体,制备出Co掺杂的中空结构的复合CNF。通过SEM、EDS、TG、XRD、XPS测试,对材料的形貌、结构组成进行表征。实验结果表明,Co以Co~0及Co2+形式存在。在Co/Co O/CNF对Rh B的降解实验中,15 min内可实现浓度为100 mg/L的Rh B降解98%以上。通过五次循环降解实验,证明本材料具有较好的重复性使用和稳定性。（2）将水热法合成的50-200 nm的ZIF-67与PAN纺丝液进行共纺-碳化处理,制备出中空结构的ZIF-67/CNF。通过SEM、EDS、TG、XRD、XPS表征,对材料的形貌、结构组成进行表征。XRD实验结果表明,Co以Co~0及Co2+形式存在,并通过XPS表征确定了石墨型氮的存在。在ZIF-67/CNF对Rh B的降解实验中,实现了10 min内快速降解100 mg/L的Rh B,降解效率达95%。材料具有较好的循环利用稳定性。（3）对降解机理进行了探索。通过自由基猝灭实验及电子顺磁共振仪（EPR）自由基捕捉测试,证明上述非均相体系存在SO4·-、·OH、O2·-、~1O2,对Rh B进行降解的自由基主要为SO4·-及~1O2。
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