【摘 要】
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凹凸棒石(ATP)作为一种天然的纳米材料,有着独特的纳米级棒晶和复杂的孔道结构,应用价值巨大。本研究旨在利用凹凸棒石所特有的结构,充分发挥其独特的优势,构建复合催化剂实现二氧化碳的转化。本文主要分为以下几部分:(1)介绍了凹凸棒石的研究历史和组成结构,着重介绍了目前凹凸棒石应用研究的最新进展,特别是催化方面的研究。总结了凹凸棒石所具有的研究价值,以及本研究的重点和思路。(2)凹凸棒石有着天然的孔道
【基金项目】
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国家自然科学基金; 中央高校基本科研业务专项经费;
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凹凸棒石(ATP)作为一种天然的纳米材料,有着独特的纳米级棒晶和复杂的孔道结构,应用价值巨大。本研究旨在利用凹凸棒石所特有的结构,充分发挥其独特的优势,构建复合催化剂实现二氧化碳的转化。本文主要分为以下几部分:(1)介绍了凹凸棒石的研究历史和组成结构,着重介绍了目前凹凸棒石应用研究的最新进展,特别是催化方面的研究。总结了凹凸棒石所具有的研究价值,以及本研究的重点和思路。(2)凹凸棒石有着天然的孔道,其中裸露在孔道内壁的金属位点使孔道整体呈现弱碱性,这使得凹凸棒石可以吸附一定量的酸性气体,在二氧化碳催化中有着天然的优势。同时,其棒晶表面丰富的羟基和复杂多样的结构,为金属纳米颗粒的负载提供了保证,使得凹凸棒石成为了一种优秀的金属纳米颗粒载体。凭借着这两种优势,我们设计合成了Ag/ATP复合催化剂。得益于凹凸棒石的应用,我们将银纳米颗粒控制在2纳米左右,并将其均匀负载于凹凸棒石上。在二氧化碳的转化过程中,该催化剂表现出优异的效果,可以在较为温和的条件下实现较高的转化率,并且其在近十次的催化循环过程中仍保持不变,表现出较强的稳定性。通过该实验我们证明了凹凸棒石负载纳米级金属颗粒的可行性与其在二氧化碳转化反应中的优势。(3)固载型催化剂是将均相的催化剂以多种方法固定到载体上,使其具有非均相催化剂可回收利用的特点。为了追求稳定,往往通过牢固的化学键将活性物质束缚在载体周围。在这个过程中,活性物质的分散性被限制,可回收并循环使用的特性通常是以牺牲部分均相催化剂的活性为代价实现的。为了解决这个问题,我们利用凹凸棒石的同晶替换现象构建稳定阳离子吸附位点,通过离子交换作用制备了CTA/ATP(CTA:十六烷基三甲基铵)催化剂。由于该催化剂活性物质和载体之间通过静电作用相连,该催化剂可以在反应加热的过程中将活性物质释放到溶剂中去,达到均相催化的效果。而在反应结束降温以后重新吸附,达到非均相催化剂的效果。经过这一“吸附-脱附-吸附”的催化过程,该催化剂可以成为一种新型的半均相催化剂。我们将其应用于二氧化碳转化反应之中去,发现其有着较高的催化效率。随后,我们通过催化循环实验,元素分析测试确定了该催化剂的稳定性,在六次循环之内反应转化率可以维持在一个稳定的数值。并且通过红外光谱,在线检测到活性物质的释放与回收。该催化剂消除了固载型催化剂中载体对活性物质的束缚,为设计合成新型固载催化剂或者半均相催化剂提供了一种新的思路。
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