【摘 要】
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近年来,臭氧（O3）已成为继细颗粒物（PM 2.5）之后的又一重要二次污染物,可引起严重的大气污染问题,威胁作物生长、生态系统稳定和人类健康。与吸附、吸收以及热分解等传统的臭氧治理技术相比,催化分解法因其环保、高效的优势受到广泛关注,而开发成本低、高效、环境友好的催化剂是这一技术的关键。本文以锰氧化物为研究对象,采用不同的制备方法合成了一系列锰氧化物催化剂;随后对所制备的锰氧化物进行了金属掺杂改性
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近年来,臭氧（O3）已成为继细颗粒物（PM 2.5）之后的又一重要二次污染物,可引起严重的大气污染问题,威胁作物生长、生态系统稳定和人类健康。与吸附、吸收以及热分解等传统的臭氧治理技术相比,催化分解法因其环保、高效的优势受到广泛关注,而开发成本低、高效、环境友好的催化剂是这一技术的关键。本文以锰氧化物为研究对象,采用不同的制备方法合成了一系列锰氧化物催化剂;随后对所制备的锰氧化物进行了金属掺杂改性并对制备条件进行了优化,考察了掺杂金属的种类、掺杂量和煅烧温度对催化剂的臭氧分解性能的影响;最后将性能优异的Cu-OMS-2催化剂负载在硅藻土上制备了复合催化剂,考察了负载量、表面吸附氧对复合催化剂分解臭氧性能的影响。利用XRD、SEM、BET、ICP-OES和XPS等物理化学手段对上述催化剂进行表征,探究了催化剂的结构与臭氧分解活性之间的构效关系。研究发现:（1）采用水热法、溶胶凝胶法以及液相沉淀法分别制备了不同性质的锰氧化物催化剂,并测试了三种催化剂的臭氧分解性能。结果显示:采用水热法合成的H-OMS-2的臭氧分解活性最优为39%,其次为溶胶凝胶法合成的G-OMS-2为31%,而采用液相沉淀法合成的Mn Ox活性最差为21%。通过多种表征手段发现,采用水热法和溶胶凝胶法合成的催化剂均具有相同的OMS-2八面体分子筛结构,而采用液相沉淀法合成的Mn Ox催化剂为单斜结构和立方结构的混合晶相。由于八面体分子筛的孔道优势,H-OMS-2和G-OMS-2的臭氧分解活性明显优于Mn Ox;而对于具有相同结构的H-OMS-2和G-OMS-2,水热法合成的H-OMS-2催化剂具有较小的晶粒尺寸、较大的比表面积、较多的Mn3+以及丰富的氧空位,这些均有利于臭氧催化分解活性的提高。（2）采用水热合成法对H-OMS-2催化剂进行不同过渡金属（Co、Zn、Ti、Cu）的掺杂改性。材料表征结果显示,与Co、Zn、Ti相比,Cu的掺杂减小了晶粒尺寸,增大了比表面积,增加了表面Mn3+和表面吸附氧的含量,这些均有利于臭氧的吸附和分解,因此,该催化剂表现出最优的臭氧催化分解活性。后续对Cu-OMS-2催化剂制备条件的优化表明,Cu掺杂量的增加会促进Cu1.5Mn1.5O4尖晶石相的形成,该晶相可增加催化剂中Mn3+的含量,但过量的Cu1.5Mn1.5O4尖晶石相会导致OMS-2分子筛结构的破坏,不利于臭氧分解。此外,高温煅烧导致了Cu-OMS-2催化剂结晶度的增加甚至晶体结构的改变,不利于Cu-OMS-2催化剂臭氧分解活性的提高。（3）采用水热法制备了Cu-OMS-2/硅藻土复合催化剂,通过改变硅藻土的添加量得到了一系列具有不同Mn/硅藻土比的x Cu-OMS-2/硅藻土复合催化剂,并对合成的复合催化剂进行了臭氧分解性能测试。结果表明:Cu-OMS-2/硅藻土复合催化剂催化分解臭氧的活性明显优于Cu-OMS-2,且当Mn含量为20%时,所制备的0.2Cu-OMS-2/硅藻土复合催化剂的臭氧分解活性最佳为76.5%。催化剂的表征结果也显示:硅藻土的加入并未改变Cu-OMS-2催化剂的八面体结构,而硅藻土本身丰富的孔隙结构有利于臭氧分子的吸附聚集同时也给活性中心Cu-OMS-2提供了附着点,因此,促进了臭氧的催化分解。
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