热固性聚氨酯机械强度高,性能可调,在航空航天、汽车及涂料等领域广泛应用。但是由于化学交联网络的存在,热固性聚氨酯不能有效的再加工和回收,造成了环境污染。同时,由于模具和脱模的限制,热固性聚氨酯难以获得复杂的形状,且成型后无法再次塑形。目前已开发出具有动态共价键的可回收交联聚氨酯,但是缺乏对兼具优异机械性能和再加工性能交联聚氨酯的系统研究。基于以上问题,本研究从分子结构设计出发,在分子链上引入动态化学键制备了一系列可回收动态共价交联聚氨酯及聚硫氨酯材料,实现了交联聚合物的高效回收及复杂形状的灵活编辑。同时,通过原位聚合法制备了具有光热双重响应性的可回收交联聚硫氨酯/碳纳米管复合材料,利用其光致固态塑性,实现了局部形状改变的精准调控。本文的研究内容和结论如下:（1）可回收交联聚氨酯的结构与性能以聚六亚甲基碳酸酯二元醇（PHMC diol-2000）、异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）和甘油（GLY）为原料,通过预聚-扩链两步法制备了无色高透明的可回收交联聚氨酯（PCU）。交联PCU具有优异的力学性能,其中PCU-30%样品的拉伸强度可达59.2 MPa,断裂伸长率可达674.8%。交联PCU良好的固态塑性和单向形状记忆使其可以实现复杂的形状改变。但是,交联PCU的再加工效率稍差,其拉伸强度恢复率最高为88.0%,断裂伸长率恢复率最高为105.1%。硬段含量和温度都会对材料的再加工效率产生影响,硬段含量越高,再加工效率越差,再加工温度过高或过低都会导致再加工性能变差。（2）可回收交联聚硫氨酯的结构与性能为了改善交联PCU的再加工性能,从分子结构出发,选择交联剂季戊四醇四（3-巯基丙酸酯）（PTME）代替GLY,在分子链上引入多个动态共价键（酯键、氨基甲酸酯键和硫氨酯键）,开发了一系列具有无色高透明性、优异的机械性能、固态塑性、可回收性和形状记忆性能的交联聚硫氨酯（PCTU）样品。相较于PCU,PCTU的再加工效率大大提升,其中PCTU-25%样品的拉伸强度恢复率为144.4%,断裂伸长率恢复率为160.1%。除了再加工回收,PCTU可在室温下进行溶剂回收。通过溶剂回收,在温和条件下实现了对聚硫氨酯/碳纤维布（PCTU/CFs）复合材料中碳纤维布（CFs）的高效回收,为复合材料的回收提供了新途径。（3）可回收交联聚硫氨酯/碳纳米管复合材料的结构与性能通过原位聚合法将改性后的碳纳米管（CNTs）引入到PCTU中,利用CNTs良好的光热效应,制备了具有光热双重响应性的聚硫氨酯/碳纳米管（PCTU/CNTs）复合材料。研究发现,CNTs的加入对PCTU起到了增强增韧的效果,并赋予复合材料优异的光热性能。当碳纳米管加入量为5 wt%时,复合材料的拉伸强度为纯聚硫氨酯的117.2%,断裂伸长率为纯聚硫氨酯的193.5%。复合材料仍表现出良好的固态塑性,但是与纯聚硫氨酯相比,复合材料的再加工性能稍差。复合材料优异的光热性能及光致塑性使其可以实现局部变形的精准调控。