近些年,有机半导体材料由于其质量轻、柔性好,易生产,取材环保等优点,成为有机场效应晶体管、有机太阳能电池、有机发光二极管等当下众多领域的研究热点。随着技术的日趋成熟,有机半导体器件在人们的日常生产生活中已经开始崭露头角,在许多领域由于其优越的性能,逐渐成为当下市场新宠。而为满足应用场景的多样化需求,人们希望得到功能更加丰富,适用范围更广的有机材料。在此背景下,共晶工程作为一种最简单有效的方法,综合了有机材料的多种优点,成为当下最有效的有机半导体材料性能改进方案。在有机半导体中,有机自旋电子学作为一门新兴的学科,吸引了一众科研人员的目光,合理设计有机电子自旋材料,将为人类的生产生活注入强大动力。但相比于无机半导体而言,有机共晶构成更加复杂,分子间相互作用多样化,这使其物理性质更加丰富,却难以实现精确的人为控制。而在晶体组分相同情况下,分子间相对排布的变化往往同时存在着分子间相互作用的改变,导致晶体内电子自旋效应的不同。共晶内分子间相对排布的变化有多种方式:初始投入的给受体比例不同或生长过程中溶剂的选择不同,通常会导致给受体分子在晶体内排布不同;外界条件刺激下晶体内分子运动会改变排列方式。随着对有机材料研究的不断深入,人们希望通过了解有机共晶材料复杂的物理性质,从而实现有目的性合成、调控共晶材料。因此,不改变给受体成分情况下的物理性质变化,对于我们更深层了解共晶内电子自旋的调控方法提供可靠依据。本文通过溶液法分别制备perylene-TCNB-THF和perylene-TCNQ有机电荷转移晶体,通过分子运动、不同分子排布位型影响有机共晶内分子排布,改变晶体结构,进一步探究对有机共晶自旋性质的影响。具体如下:1.通过溶液法,四氢呋喃（THF）为溶剂,制备perylene-TCNB-THF和perylene-TCNB有机共晶,并通过单晶XRD得到晶体结构。由于在三元晶体内复杂的结构中存在多种电荷转移相互作用,且分子排布变化对晶体结构及自旋性质的影响。我们分别讨论了多组分有机共晶在外界条件刺激下的分子排布变化;在偏振光作用下有机共晶内分子运动前后晶体结构、以及晶体内光学性质和电子自旋的变化。通过上述研究,对有机共晶内分子间相互作用给出了合理解释,对外界条件控制有机晶体给出了解决方案。通过研究晶体内分子运动的外部偏振光激励,我们发现在室温下,偏振激光可以调节有机晶体内分子运动,从而改变晶体的电子结构,晶体电子结构的改变会进一步影响其自旋和光学性质。但当温度降至77 K,电荷转移晶体内的分子将是固定的,外部偏振光无法调节分子的运动。此外,将激光由线性偏振光转换为圆偏振光,分子运动对自旋和光学性质的相关性表现出明显的差异。进一步经过DFT理论计算得到晶体能带结构,对比偏振光刺激前后晶体能带变化。分别用405 nm、532 nm激光激发perylene-TCNB-THF晶体,随着光照时间的增加,晶体荧光光谱均出现不同程度红移。2.通过不同溶剂甲苯、苯分别制备得到perylene-TCNQ（1:1）和perylene-TCNQ（3:1）有机共晶,通过对上述两种不同排布的晶体结构解析可以发现晶体在1:1给受体比例时为-DADADA-排布,3:1比例时为-DDADDA-排列,两种晶体虽然肉眼颜色一致,但在荧光光谱测试中可以发现两者发光位置有所不同,P3T1型晶体发光位置相对P1T1出现红移,这说明P3T1型晶体给受体之间相互作用更强,HOMO与LUOM之间带隙更小。通过介电常数的测试,讨论了分子位型对晶体内电子-空穴对自旋的影响。磁场可以调节P3T1晶体内单三态比例,增加了晶体内三重态激子,增强了偶极极化,且晶体介电常数有明显磁响应特性。