在富勒烯笼上或笼内掺入氮原子或相关的氮化物形成的氮掺杂富勒烯不仅具有富勒烯的物理化学性质,同时还具有由于氮原子的掺入导致电子结构改变而产生的各种独特的性质,包括稳定性、磁性、反应活性等。理论计算是评估氮掺杂富勒烯结构稳定性和反应性、预测其物理化学性质以及潜在应用的有效方法。本论文采用密度泛函理论（DFT）计算了一系列氮掺杂富勒烯结构,系统分析了其电子结构、成键方式、催化反应活性以及芳香性等性质,并且预测了其潜在的应用。首先,我们通过DFT计算研究了两种金属碳氮化物团簇富勒烯结构:氰化物(MCN@C2n,M为金属)和碳氮化物(M3CN@C2n)以及相应的C（?）N交换的结构。研究结果表明,由于碳原子和氮原子的位置交换导致了M3CN@C2n体系中不同的多中心键的成键方式。而且,我们发现碳原子和氮原子位置不同的两个异构体的相对稳定性可以通过超共轭来解释。此外,拓扑分析显示金属-碳笼之间表现出弱共价相互作用,N/C-碳笼之间则表现明显的离子性。其次,我们研究了一系列不同尺寸和类型的氮杂富勒烯的化学性质。通过理论计算我们研究了多个氮杂富勒烯在析氢反应（HER）中的应用,研究结果表示氮杂富勒烯具有良好的HER催化性能,与纯富勒烯相比,氮原子的掺入明显提高了HER活性。通过对电子密度差的分析,我们观察到吸附的氢原子与碳吸附位点之间具有明显的电子转移,从而增强了HER活性。最后,通过对B30N30富勒烯结构的研究,我们发现其异构体结构的相对稳定性与局部芳香性之间存在很好的线性关系,因此我们对局部芳香性在B30N30富勒烯吸附多种小分子的活性中的潜在作用也进行了探索。研究发现,核独立化学位移（NICS）值负值较小（或较正）的表面位点可以被认为是最有希望吸附小分子的位置。通过对不同结构的尝试我们发现该结论不仅局限于B30N30富勒烯结构,还可以应用于具有平面（如石墨烯）、弯曲（如富勒烯、纳米管）甚至弯曲蜂窝（如硅烯）结构等各种材料的表面,从而大大拓宽了传统的芳香性概念。