氢能是一种极具发展潜力的清洁能源,开发安全、高效和经济的固态储氢技术是实现氢能实用化的关键。Mg（BH₄）₂因具有高的理论储氢密度（14.9 wt%）而受到广泛关注,但由于存在热力学性能过于稳定、放氢动力学差等缺陷,制约了其实际应用。本文通过添加剂掺杂、限域高容量衍生物、多相复合等手段,实现了对Mg（BH₄）₂基储氢材料吸放氢热力学和动力学的调控,并揭示了相应的改性作用机理。首先,使用高浓度HF溶液腐蚀的方法,成功制备了典型的类手风琴状的Ti₃C₂MXene材料,通过球磨法和湿化学法将其引入Mg（BH₄）₂储氢体系。系统研究了Ti₃C₂MXene作为添加剂对Mg（BH₄）₂的影响。结果表明,催化改性后体系的初始放氢温度为82℃,并且在260℃时可以释放7.5 wt%的氢气,均比同等条件下的Mg（BH₄）₂性能优异,同时放氢活化能得到显著降低。Ti₃C₂ MXene表面的-F终端基团参与了放氢反应,生成的MgF₂促进低温放氢。进一步研究了Ti₃C₂ MXene作为限域材料对Mg（BH₄）₂·6NH₃的影响。结果表明,限域后体系的初始放氢温度降低至50℃,放氢过程中Ti₃C₂ MXene层状结构的层间距可以实现有效的调控,并且放氢产物中出现了Mg₃B₂N₄,提升了放氢纯度。两种方式引入的Ti₃C₂ MXene均对储氢材料具有空间限制作用,产生的纳米尺寸效应可以改善放氢性能。其次,将NaBH₄与Mg（BH₄）₂球磨混合,获得Mg（BH₄）₂-NaBH₄复合体系。研究表明,两者的混合为物理混合,加热放氢阶段发生共晶熔融现象,使Mg（BH₄）₂-NaBH₄复合材料的初始放氢温度相比纯Mg（BH₄）₂和NaBH₄分别降低了10℃和272℃,热力学性能显著提升,动力学性能需进一步改善。最后,以NdF₃为添加剂,球磨引入至Mg（BH₄）₂-NaBH₄复合体系。研究表明,催化改性后体系的初始放氢温度降低至174℃,在300℃时的放氢速率与放氢容量得到改善,并且具有一定的可逆性。NdF₃作为Mg（BH₄）₂-NaBH₄的失稳剂,参与了放氢反应,生成NaMgF₃促进反应进行。球磨过程中NdF₃的均匀分散和NaBH₄颗粒尺寸的骤降显著提升了放氢动力学性能。