锂离子电池因其优异的综合性能而被广泛应用于新能源汽车领域,新能源汽车产业的快速发展导致锂离子电池的产销量呈爆发式增长。普通锂离子电池的使用寿命只有4～6年,自14年起大规模应用于新能源行业的锂离子电池已经迎来首批退役潮。废旧锂离子电池因其含有大量的镍、钴、锰、锂等金属元素和腐蚀性、挥发性极强的有机电解液而存在巨大的安全隐患,甚至威胁生态环境和人类健康。同时,废旧锂离子电池中所包含金属元素的含量远高于自然界中金属矿石的品位,是宝贵的资源。面对废旧锂离子电池的双重特性,如何科学地将其资源化成为当前的研究热点。现行的回收技术通常只能处理单一类型的废旧电池且回收产物较为单一。面对型号复杂的锂离子电池,开发一种能够应用于多型号锂离子电池的回收技术是迫切而必要的。本论文以废旧锂离子电池正极材料为原料,通过高温焙烧、筛分后得到正极材料混合物,在浸出剂H2SO4和还原剂H2O2的作用下浸出得到富含Ni2+、Co2+、Mn2+、Li+的溶液,调整浸出液的离子配比后将浸出液直接制备成三元前驱体,同时从滤液中回收高纯度的碳酸锂;火法高温焙烧和筛分工艺中容易引入Al杂质,因此模拟从含铝浸出液中再合成三元正极材料的过程,确定了再生正极材料电化学性能对Al杂质含量的耐受水平;为了避免Al杂质的引入,我们通过电解剥离的方式对正极活性材料与铝箔进行分离,在保证分离后铝箔完整的同时优先回收绝大多数锂,而杂质Cu元素则会沉积在电解池阴极表面而不影响回收过程。整个过程中采用SEM、TEM、XRD、XPS、电化学测试等分析测试手段进行表征并阐述机理。论文的主要研究成果有:1.在H2SO4-H2O2混合体系的作用下浸出与铝箔分离后的正极活性材料混合物,通过对浸出剂种类、浸出剂浓度、浸出温度、浸出时间等因素的考察,得到了还原浸出工艺的最佳参数:浸出温度为90℃、浸出时间为2.5 h、浸出剂硫酸浓度为2.5 mol/L,最佳条件下各金属的浸出率均在99%以上;浸出液经调整离子配比后通过共沉淀再合成电化学性能良好的Li Ni0.6Co0.2Mn0.2O2材料,在0.2 C的倍率下首次充放电比容量达到196.260 m Ah·g-1和180.072 m Ah·g-1,滤液经蒸发浓缩后在饱和碳酸钠的作用下回收高纯度碳酸锂,同时研究了共沉淀反应的机理。2.采用氢氧化物共沉淀法和煅烧法合成了不同铝含量的锂离子电池正极活性材料Li(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2和Li(Ni0.6Co0.2Mn0.2)AlxO2（Al%=0.01%、0.1%、1%和5%）,模拟了从含铝浸出液中再合成三元正极材料的过程并研究了铝对材料性能影响的机理。结果表明:较高铝含量的三元正极材料的电化学性能随着铝含量的增加而急剧恶化,而铝含量为0.01%的材料的电化学性能与普通三元材料接近,因此,铝含量低于0.01%的浸出液无需去除铝。3.以废旧锂离子电池正极片的为电解池阳极,以硫酸钠溶液为电解液,通过对外加电压、阴阳极间距、电解液浓度和阴极材料等因素的考察,得到了电解剥离工艺各项参数的最优值为:外加电压30 V、电极间距15 cm、电解液硫酸钠浓度1.5 g·L-1、阴极为纯铝板,在保证铝箔完整性的前提下实现三元正极材料与铝箔的完全分离,同时75%左右的锂溶解到电解液中而镍、钴、锰等不溶解,此外,由于Cu杂质的特殊行为可省略除杂过程并实现优先回收大部分锂,并利用分离后的正极材料制备出电化学性能优异的正极材料。