成都成华东北部PM10及PM2.5中砷锑等形态分布、源解析和风险评价

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dickensking
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
PM10和PM2.5分别称为可吸入颗粒物和可入肺颗粒物,这些细颗粒物浓度的增加会导致发病率与死亡率的显著增加,砷被世界卫生组织下属的国际癌症机构列为第一类致癌物质,锑及其化合物已被美国环保局及欧盟列为优先防治污染物。论文针对大气颗粒物砷锑等元素原有赋存形态分析方法、研究区域和研究内容的缺乏或不足,以成都成华东北部春夏秋冬四季的PM10和PM2.5为研究对象,以改进的Fernández法对两种颗粒物元素形态进行顺序提取分离(通过对原法在极低实际称样量时的提取剂浓度和体积、提取时间和温度等条件进行全面优化)、以HG-AFS和ICP-OES法分别对各步提取液中的砷锑和钾钠镁铁铝进行测定,比较并研究了这些元素在盆地大气环境中的季节性分布特点、迁移转化规律和生物可利用性,完成了它们的富集特点、因子分析源解析和风险评价,以后向轨迹模式分析了污染物的迁移特点,这些研究成果对于大气环境污染防治、打赢“蓝天保卫战”,均具有较高的理论和实际参考价值。主要工作及结果如下:(1)完成了Fernández法改进优化研究。提取的最佳条件是:实验用水为市售纯净水怡宝;各步提取液体积均为5m L,比原方法降低了50%-66.7%;碳酸盐、氧化物与可还原态(F2)中提取剂盐酸羟胺浓度为0.20 mol/L比原法降低了20%;有机质结合态、可氧化态与金属硫化物(F3)中提取剂乙酸铵1.5 mol/L比原法降低了40%浓度;F3中消解所用的过氧化氢体积比原法减少了5m L体积,节省了33.3%试剂;可溶态与可交换态(F1)和碳酸盐、氧化物与可还原态(F2)提取温度为35oC,接近人体体温,两步提取时间分别降低了33.3%和20.0%。(2)采用优化改进后的Fernández法完成了PM10和PM2.5中砷锑等元素的形态分析与分布研究。评价了方法的精密度、准确度、检出限,PM10和PM2.5中总砷及各形态砷的相对标准偏差分别为0.22%-6.42%和0.65%-9.05%,锑分别为0.306%-9.29%和0.19%-6.22%;总砷及各形态砷的检出限范围为0.0017-0.13ng/m L,锑为0.0017-0.030 ng/m L,两个元素的上机测得浓度均在其各自相应检出限3倍以上。测得的国家标准物质的总含量与推荐值吻合,回收率(各形态之和与总量的比值)在96.1%~101%以内;实际样品中PM2.5中砷锑的回收率范围分别为90.9%-113%、86.7%-95.8%,PM10中砷锑的回收率范围分别为89.2%-106%、85.7%-96.7%。(3)测得的四季28个大气颗粒物PM10样品的质量浓度范围为53~209μg/m3,均超过国家空气质量一级标准,其中有4天(2天在冬季2天在春季)超过国家空气质量二级标准(超标率14.3%);四季28个大气颗粒物PM2.5样品的质量浓度范围为36~170μg/m3,均超过国家空气质量一级标准,其中有11天(冬天有6天,春天有4天,秋天有1天)超过国家空气质量二级标准(超标率39.3%);表明所研究区域的两种大气颗粒物在冬春两季污染严重,特别是细颗粒物。(4)完成了砷锑等元素各形态浓度的测定,并分析砷锑各形态的季节分布特征和砷锑各形态之间的相关性,PM10和PM2.5中砷锑总量随季节变化规律为:冬季>春季>夏季>秋季,且砷锑大部分集聚在PM2.5细颗粒物中。PM10和PM2.5中砷的年平均浓度值分别为12.4 ng/m3和10.6 ng/m3,超过国家年参考浓度限值(6 ng/m3),略高于中国城市平均浓度,应当引起相关部门的重视。各个元素形态变化在冬春季都比较复杂,呈锯齿状,砷锑形态夏秋季变化较亲岩元素复杂,砷锑来源复杂,亲岩元素形态夏秋季每日变化不大,其来源较固定。在相关性研究中发现砷锑总量浓度与F1和F2浓度之间有很强的相关性,同时F1和F2之间也有很强的相关性,故砷锑总量越高,危害也越大,砷锑之间危害性也相互影响。(5)完成了因子分析及富集因子源解析的研究,铁镁铝在因子1上载荷系数分别为0.894、0.757、0.917,铁是建筑性扬尘的标识元素,铝是地壳中标识元素,表明因子1可能是土壤扬尘和建筑扬尘。铁铝元素富集因子均小于10,除镁元素略大于10,进一步表明因子1代表自然来源,即主要来自土壤扬尘,累计成因率达44.8%。因子2中砷锑载荷系数分别为0.879、0.818,锑是燃煤的标识组分,砷主要来源于煤炭燃烧,表明因子2是煤燃烧,且砷锑载荷富集因子均大于10,表明其来源主要是受人为影响,累计成因率达到83.7%。(6)完成了HYSPLIT后向轨迹对冬春夏秋季节进行气团轨迹模拟研究,结果表明冬春季气团轨迹短,特别是冬季气团移动缓慢,成都本土污染源排放受到秦岭一带阻隔,污染不易扩散,且气团受东北风、西南风和西北风影响,春季受到来自甘肃一带远距离移动污染源影响,是成都成华东北部冬春季砷锑等金属污染较严重的重要原因。夏秋季气团轨迹长说明污染源移动速率快,西北风、西南风将西藏、新疆污染源移动到采样区,砷锑等金属来源于外省排放源。(7)完成了砷锑的生物有效性研究,结果表明砷是生物可利用性元素,锑是潜在生物可利用性元素。PM2.5和PM10锑的非致癌风险系数较低。PM2.5和PM10砷的致癌风险值分别为:儿童6.69×10-7和7.77×10-7,成年人1.35×10-6和1.57×10-6,表明砷对成年人有较强的致癌风险,应引起适当的关注。
其他文献
随着芯片上单位面积内集成的晶体管数目成倍的增长,常规的冷却方式已经不能满足大功率芯片器件的散热需求,因此寻求高效的散热装置和散热介质已经成为业界的发展重点。微通道具有占用空间小,散热效率高以及可与芯片集成加工等优点,而新型的换热工质纳米流体具有良好的换热效果。因此将纳米流体与微通道技术结合,是解决高热流、高集成芯片器件新型热管理的良好途径。本文主要将蛇形微通道与水基氧化铝纳米流体结合,并对其流动散
敬业是中华民族优秀的职业道德文化传统,也是推进社会主义现代化建设的重要价值追求。中国特色社会主义进入新时代,社会主义敬业观上升为社会主义核心价值观。青年兴则国家兴,青年强则国家强,新时代大学生作为青年群体的一部分,是国家和民族的未来与希望,是社会发展进步的中坚力量。开展大学生社会主义敬业观教育是培养有理想、有本领、有担当的社会主义现代化事业建设者和接班人的历史使命,关系到国家发展和民族复兴。因此,
随着社会的快速发展进步,人们的物质条件日益改善,大众精神层面的需求开始受到注重,博物馆作为文化和艺术的高浓度聚集地因而热度越来越高。人们对艺术展的热情高涨,而观展者并非仅限于相关专业人员,普通大众也有陶冶情操,补充文化知识的需求,因而展览作品的解说文本的作用显而易见。而尤其是那些慕名而来的非中文母语的看展者,在缺乏相当的文化背景知识的情况下,介绍类文本的英译质量对于他们的观展体验就更为至关重要了。
随着当代计算机视觉技术的迅速发展,人机交互方式已然成为各行各业的新趋势,手语手势是最原始的交流方式,其识别的交互作用具有很高的研究价值,对于帮助聋哑人群体融入正常的社会生活有着非常重要的意义。目前,对手语手势识别的研究主要利用RGB摄像头以及数据手套,然而数据手套的成本相对较高,穿戴不便,很难于生活中大量应用。随着Kinect、RealSense这些3D摄像头的出现,基于视觉上的手语手势识别随之有
大庆作为黑龙江省资源成熟型城市,正面临石油开采成本逐年增加、非油接续产业难以支撑城市发展的客观现实,亟需培育符合城市市情且能够推动城市转型发展的新经济增长点,来助力大庆实现可持续、高质量的发展目标。临空经济在拉动地方经济增长、优化产业结构、提升区域经济融合度等方面的能力日渐凸显,逐渐成为各地选择培育的新经济增长点。大庆在萨尔图机场建设并投入使用之时,制定了《大庆市临空经济发展规划》,并在规划中提出
太阳能是21世纪以来最具有开发前景的新能源之一,它分布广泛、蕴含量大、无污染的特点受到了全世界的认可。光伏发电成为高效利用太阳能的一种方式,将太阳能转化为电能输送到千家万户,方便了居民的生活,促进人类走向清洁能源时代。光伏逆变器是光伏发电系统中承担电能变换的电力电子装置,将光电效应产生的直流电转换为交流电后并入电网或者直接供负载使用。在额定工况下,光伏逆变器故障不仅直接影响到光伏发电系统的效率,还
目的:探究单、双相抑郁障碍患者的认知功能及静息态功能磁共振比率低频振幅的特点和相关性。方法:入组南京医科大学附属脑科医院门诊或住院的患者,符合DSM-IV-TR单相抑郁、双相抑郁的诊断标准,并招募年龄、性别、受教育程度相匹配的健康对照组。入组当天对被试进行情绪量表评估,包括汉密尔顿17项抑郁量表(Hamilton depression scale,HAMD17)、杨氏躁狂量表(Young Mani
自古以来中日两国间的语言交流频繁,词汇之间相互借用也错综复杂。从而形成了大量日文与中文语义极其近似或是相同的汉字词汇,一般称为中日同形词。同形词不仅形式上有类似性,语义上也有非常紧密的联系。本文首先以jlpt考试中出现的汉字词汇为例,着眼于词汇的语义分类及实际运用,考察中日双语中的同形近义词,进而更正确地把握同形近义词的特征。在此基础上,弄清中国人在日语学习过程中发生误用的原因,并尝试探索改进方法
随着经济的不断发展,人民的休闲娱乐方式也在逐步从陆地延伸到海洋,超级游艇消费需求逐年升温。超级游艇兼具劳动密集、技术密集、知识密集、资金密集等的产业链特点,对经济发展具有极大的拉动作用。随着中国经济的稳步发展和人民生活水平的逐步提高,中国的游艇市场前景也愈加广阔,游艇尤其是超级游艇逐渐成为高净值群体继豪华汽车、私人飞机之后争相追逐的消费品之一。游艇的舒适程度是检验游艇品质好坏的一项重要指标,不论何
近年来药物传递受到了极大的关注。与其他药物递送系统相比(例如树状大分子、脂质体、胶束、碳纳米管和水凝胶以及聚合物),大环化合物因其热稳定性和化学稳定性强,自组装能力不同而经常显示出优势。纳米结构及其各种尺寸的可用性,共同推动了生物医学领域大环药物载体的蓬勃发展。例如:脂质体和胶束可以很容易地嵌入疏水性药物分子中,但是它们的稳定性有限(微异质溶液不能长期保存)以及对药物保留和释放速率缺乏控制,极大地