南昌地区气溶胶碳的降水清除、来源解析与碳汇贡献

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2018年4月-2019年2月,在南昌市红谷滩新区南昌大学前湖校区环境楼顶采集降水,利用APS-3A型降水自动采样仪对降水分段收集,并在降水前、降水过程中和降水后进行大气采样,利用TH-150F型智能中流量大气采样器采集气溶胶颗粒(PM2.5和PM10),另外按月收集干湿总沉降(降水降尘综合体);对采集的分段降水样品、气溶胶样品以及干湿沉降样品测定有机碳(OC)和元素碳(EC),分析讨论分布特征,对来源进行解析并估算碳汇,主要结论体现在以下三方面:(1)分段降水中OC、EC的分布与云水/云下冲刷分段降水中OC和EC浓度随着降水进程逐渐降低:分段降水中OC的浓度为0.00103.5548mg/L(平均0.6291mg/L),EC的浓度为02.3038mg/L(平均0.3050mg/L),分段降水中OC和EC浓度随着降水进程逐渐降低,有少部分的分段降水受降雨情况、气象因素、污染物累积和云团等影响出现中段或末段OC、EC浓度上升的情况。分段降水的前段和中段样品中OC/EC比值变化不大,表明前、中段降水样品中的OC、EC以云下冲刷颗粒中OC、EC为主;而尾段降水中OC/EC比值偶有出现较大值,显示了尾段降水样品中的组分浓度,主要由云水化学组成决定,OC具有水溶性,是主要的云凝结核之一,云水中OC浓度比EC浓度高,云水中OC/EC比值高。降水中碳质气溶胶主要来源于云下冲刷作用:云下冲刷对降水OC贡献47.7295.27%(平均78.77%),对EC贡献56.38100%(平均89.34%),说明降水中碳质气溶胶主要来自于云下冲刷作用;云水对降水中OC、EC的贡献分别为4.7352.28%(平均21.23%)、043.62%(平均10.66%),云水对降水中OC的贡献高于EC,这与OC参与云凝结核过程而EC较少参与有关。(2)降水全过程PM2.5、PM10中OC、EC的分布与降水清除降水对大气清洁具有重要作用:大气PM2.5中OC、EC浓度表现为降水前>降水中、降水后,随降水的持续而逐渐降低,偶尔出现略有回升;PM10中OC、EC浓度表现为降水前最高、降水中减小、降水后回升;南昌地区本次采样期间,降水前PM2.5中OC、EC浓度均值分别为16.37μg·m-3、5.37μg·m-3,降水后PM2.5中OC、EC的质量浓度均值分别为9.66μg·m-3、3.07μg·m-3,降水使南昌市气溶胶碳(OC、EC)浓度由中等水平转变为清洁水平。PM2.5、PM10中OC/EC比值和碳组分的分布特征表明南昌地区冬季大气PM2.5和PM10中碳气溶胶主要来源于燃煤排放,其次为汽油车尾气排放和生物质燃烧。降水对PM2.5、PM10中OC、EC清除效率最高可达68.81%,降水初期,大气PM2.5和PM10中OC、EC浓度明显降低;降水持续4-6小时后,大气PM2.5中OC、EC浓度很难再下降,甚至可能出现稍微上升情况,说明在持续降水过程中,前期降水对大气颗粒OC、EC清除作用明显,而后期降水对OC、EC的清除作用极小。分段降水样品中OC-EC相关性高于大气PM2.5与PM10中OC-EC的相关性:分段降水样品中OC、EC相关性显著,反映被云下冲刷到降水样品中的颗粒OC、EC具有同源性;大气PM2.5、PM10中OC、EC相关性不明显,说明大气PM2.5、PM10中OC、EC来源比较复杂。降水对PM2.5、PM10中各碳组分的清除作用有差异:降水显著降低PM2.5、PM10中OC1、EC1、EC2,但降雨后OC1回升很快;OC3占分段降水样品中总碳的4790%,但气溶胶中碳质组分占比变化情况表明降水对OC3的清除作用不明显。(3)OC、EC的干湿沉降与碳汇贡献OC、EC干湿沉降量在年内不同月份的变化趋势相似:2018年9月至2019年1月逐渐降低,2019年2月回升,采样期间OC、EC平均月度干湿沉降量为221.57mg/m2、87.42mg/m2。南昌地区干湿沉降样品中OC、EC源解析结果为采样期间大气干湿沉降中OC、EC来源由汽车尾气排放为主转变为燃煤排放为主。OC、EC的干湿沉降对区域碳汇的贡献不可忽视:南昌地区OC干湿沉降通量为221.57 kg/(km2·month),EC干湿沉降通量为87.42 kg/(km2·month);OC干湿沉降对区域碳汇贡献19680.73 t/a,EC干湿沉降对区域碳汇贡献7764.99 t/a。
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