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CO2减排是近十年来国际社会普遍关注的热点问题。钾基固体吸收剂烟气脱碳技术反应温度低、系统能耗小、循环性能好,是具有规模化捕集CO2应用潜力的技术之一。在循环流化床脱碳过程中,在机械应力和热应力作用下,钾基固体吸收剂面临着磨损和扬析问题,这严重制约了该技术的工业化应用。脱碳性能和机械强度兼顾且可平稳流化的钾基固体吸收剂颗粒的制备是解决上述问题的关键。成型造粒是开发高强度耐磨损的固体CO2吸收剂颗粒的重要技术手段,但成型造粒会对吸收剂颗粒微观结构、脱碳性能和反应动力学特性产生重要影响。本文采用挤压-滚圆法对钾基固体吸收剂成型造粒,通过模板自牺牲法对成型颗粒进行扩孔改性,利用脱碳性能测试实验装置结合理化表征分析,研究了钾基吸收剂成型颗粒脱碳特性及模板改性机制。得到了以下主要结论:以K2CO3为活性组分,分别以活性氧化铝(A1203)、氢氧化铝结巴料(BAh)、高岭土(KC)以及铝酸钙水泥(CA)为载体,研制了 4种钾基吸收剂成型颗粒,并以尿素(UA)和TPR发泡剂作为模板材料,对K2CO3/A1203吸收剂颗粒进行了扩孔改性。采用精密压力试验机和脆碎度测试仪研究了成型颗粒及改性吸收剂的机械强度。结果表明:4种钾基吸收剂成型颗粒在4000转磨耗测试的磨损率均低于2%,且整体抗压强度较高;扩孔改性降低了 K2CO3/A1203颗粒的机械强度,但4000转磨耗测试的磨损率低于3%,抗压强度维持在20 MPa以上。利用自制的脱碳性能测试固定床实验装置、比表面积与孔隙率测定仪、扫描电镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)研究了载体种类、K2C03负载量、粒径尺寸以及锻烧温度对钾基吸收剂成型颗粒的脱碳性能及微观结构变化的影响规律,并研究了模板种类和掺杂比例对扩孔改性吸收剂颗粒脱碳性能的影响机制。结果表明:(1)K2CO3/Al203和K2CO3/BAh的脱碳性能和微观结构性质好,其脱碳能力分别为1.75和1.85 mmol CO2/g,比表面积分别为12和104 m2/g;K2CO3/KC和K2CO3/CA的脱碳性能和微观结构性质差,脱碳能力低于1.0 mmol CO2/g,比表面积低于5 m2/g。(2)随着K2CO3负载量由30增至70 wt%,K2CO3/Al2O3的比表面积由12降至3 m2/g,其脱碳能力呈先增加后降低的趋势,最佳负载量为50 wt%。(3)成型颗粒制备锻烧温度为200和300℃时,K2C03/Al2O3脱碳能力维持在2.3 mmol CO2/g;温度升至400和5000C时,其脱碳能力降低至1.18和0.46 mmol CC2/g;随着粒径尺寸由0.5增至3 mm,脱碳能力降低了 0.24 mmol CC2/g。(4)添加10 wt%的UA和TPR发泡剂改性后,K2CO3/Al2O3成型颗粒微观结构性质显著改善,脱碳量分别是改性前的1.69和1.19倍,UA的改性效果优于TPR发泡剂;随着UA掺杂比例由1增至15 wt%,K2CO3/Al2O3脱碳能力和比表面积均呈现增大趋势。基于准一级、准二级、Avrami、修正Avrami和失活动力学模型分别对钾基吸收剂成型颗粒和扩孔改性材料C02吸附进行了反应动力学分析,并推测了其脱碳反应机理。结果表明:(1)修正Avrami动力学模型与钾基吸收剂成型颗粒脱碳实验结果拟合度最高;扩孔改性的吸收剂颗粒脱碳反应动力学更符合失活反应模型。(2)K2CO3/Al2O3成型颗粒CO2吸附过程由内扩散和化学反应过程共同控制;扩孔改性改善了挤压-滚圆过程形成的致密结构,使活性组分分布和微观结构得到改善,从而提高了成型颗粒脱碳能力。