【摘 要】
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光催化技术是处理废水、分解水产氢和净化室内环境的有效手段之一。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是非金属半导体光催化剂,由于其成本低廉、对环境无毒害作用以及具有良好的可见光响应性、化学性质和热学性质稳定,已成为光催化剂研究领域的热点之一。然而,传统块状g-C_3N_4的比表面积低、导电性能差、光生电子空穴复合率高,实际应用受到限制。因此从调控形貌和构建异质结两方面对g-C_3N_4进行修饰改进,以获
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光催化技术是处理废水、分解水产氢和净化室内环境的有效手段之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)是非金属半导体光催化剂,由于其成本低廉、对环境无毒害作用以及具有良好的可见光响应性、化学性质和热学性质稳定,已成为光催化剂研究领域的热点之一。然而,传统块状g-C3N4的比表面积低、导电性能差、光生电子空穴复合率高,实际应用受到限制。因此从调控形貌和构建异质结两方面对g-C3N4进行修饰改进,以获得催化性能最佳的光催化剂。采用不同的实验方法制备了块状、棒状、球状和蜂窝状的g-C3N4。采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电镜、氮气吸-脱附、紫外-可见漫反射光谱、X-光电子能谱等手段对不同形貌的g-C3N4材料进行了表征。通过光催化产氢和光催化降解罗丹明B(RhB)实验,研究了不同形貌g-C3N4的光催化性能。实验结果表明,不同形貌的g-C3N4存在着相同的类石墨相结构,棒状g-C3N4具有最大的比表面积、最高的光生电子-空穴分离效率以及最优异的光催化性能,其中棒状g-C3N4的析氢速率是160.9μmol h-1 g-1,是块状g-C3N4的1.34倍,光照6小时后对RhB的降解率为75%,是块状g-C3N4的1.31倍。以钛酸四丁酯和块状g-C3N4为原料,采用水热法制备了TiO2/棒状g-C3N4异质结光催化剂(TiO2/RCN,其中TiO2与RCN的比例分别为1:5、1:3、1:1、3:1、5:1)。通过光催化产氢和光催化降解RhB实验,评价了不同比例的TiO2/RCN的光催化性能。通过测定光催化反应过程中的活性组分,探讨了该反应的机理。结果表明,TiO2与棒状g-C3N4之间的协同效应能提高材料的光催化活性,当TiO2和棒状g-C3N4摩尔比为1:1时,析氢速率是361.8μmol h-1 g-1,是TiO2的7.99倍,是棒状g-C3N4的2.25倍,光照3.5小时后对RhB的降解率为98.6%,是TiO2的1.24倍,棒状g-C3N4的1.71倍。此外,通过液质联用法对RhB的降解过程进行了分析,并提出了可能的降解产物。
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