激发态质子转移是在物理、化学以及生物领域中备受关注的,涉及到分子结构变化的重要反应过程,在光学材料、荧光染料和生物蛋白探针等多方面存在着应用价值和发展前景。3-羟基黄酮（3-HF）具有典型的激发态分子内质子转移（ESIPT）机制,有较高的荧光量子产率、较大的Stokes位移和双荧光发射峰的现象。3-HF从基态烯醇结构受到光激发,达到激发态,继而通过激发态分子内质子转移过程形成酮式异构体,然后通过荧光或内部转换失活回到基态,以反向质子转移为循环结束重新构成烯醇式结构。外部微环境的变化会导致3-HF的ESIPT速率有所改变,甚至改变原有的质子转移途径,形成激发态分子间质子转移（ESInter PT）通路。运用分子动态模拟可以很好地探索激发态质子转移机理,提供分子在超快时间尺度上可视化动态过程。为了获得更准确的数据,我们采用从头算分子动力学,得到整个时间范围内的多粒子系统运动轨迹。在本论文中,采用密度泛函理论,含时密度泛函理论和Becke-3-Lee-Yang-Parr函数进行基态和激发态的优化计算。利用极化连续介质模型对3-HF单体进行飞行动力学绝热模拟,并包括显示水分子,以充分表示氢键。具体的研究内容概括如下:对于3-HF单体,静态模拟ESIPT势能曲线显示出较低的反应能垒,支持ESIPT的可能性。在气相的模拟中,3-HF显示出相当高比例的酮式异构化,这是实验中产生黄绿色酮式结构荧光的原因,与静态计算的预测吻合。在水溶液中,激发态分子内质子转移的比例大大降低,反应速率也有一定程度的降低,通过比较结构变化拟合曲线,预测即使延长时间水溶液中最终仍存在比气相高比例的烯醇分子,说明水溶液的存在干扰了质子转移过程。这需要进一步地探究水分子的影响。构建3-HF与团簇水分子模型,静态模拟ESInter PT势能曲线显示出与3-HF接近的反应能垒,支持ESInter PT的可能性。分子动态模拟中一个水分子的加入很大程度上抑制了ESIPT过程,但仍然表现出通过桥联水分子的分子间协同或者逐步的互变异构过程,质子型的溶剂使得分子更倾向于发生ESInter PT过程。添加第二个或是更多的水分子也在很大程度上阻碍了ESInter PT过程,且大多数轨道没有显示任何质子转移,仍保持着初始激发态烯醇结构,这是在有质子型组分添加到溶剂中后有蓝紫色荧光的来源。此外,我们还观察到分步激发态分子间质子转移反应的比例在增高,能够观察到脱质子的3-HF阴离子中间体和H~3O+,推测水分子的增加有利于阴离子中间体的形成。