单原子催化剂的可控制备及在电催化中的应用

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伴随着化石能源的日益衰竭和环境的严重污染破坏,人类对新型洁净能源需求的日益提升,因此科研人员也一直在积极地寻找可持续利用的、环境友好型的先进能源技术以替代长久使用的化石能源,近些年来也衍生了诸多非常有应用前景的绿色新型能源技术,比如电解水制氢储氢技术、二氧化碳电还原技术、燃料电池氢能源使用技术等,这些也都得到了非常广泛的研究与应用,而在这些新型技术中,催化剂扮演着至关重要的作用。催化剂的性能决定着这些技术是否可以被实际使用,因此发展廉价、高效、环境友好型的催化剂是我们应对能源短缺与环境污染等问题的重中之重。当将催化剂的尺寸削减到单原子水平时,可以大幅度提高催化剂的活性位点数量。对于单原子催化剂材料来说,孤立分散的金属活性位点均匀锚定在基底载体上,具有非常优异的催化性能,在各种领域都得到了非常广泛的应用。在本论文中,我们将探讨单原子催化材料在臭氧领域的阳极催化剂材料以及二氧化碳电还原领域的串联催化剂上的应用,并对其工业化的应用进行了一定的探索。本篇论文的研究内容如下:第一章:主要介绍了单原子催化材料的发展历程、制备方法、表征手段及其应用方向,之后介绍了本篇论文的研究目的及依据。第二章:通过对低压电解制备臭氧领域的阳极催化剂的探讨分析,再结合单原子催化剂的优势,制备出铂单原子催化剂用于低压电解法制备臭氧,在1 0mA/cm2时的电位为2.72V的高EOP性能,该数值要高于商业β-Pb02的催化性能,并对其进行了工业化的初步研究,在MEA体系中产生的气体中臭氧浓度能达到194 mg/l。第三章:通过对现有串联催化剂的研究,我们改进并设计合成了一种原子相邻的CuO/Ni SAs串联催化剂,该串联催化剂表现出出色的CO2RR性能,具有高C2+产物的FE(81.7%)、对C2H4(54.1%)和C2H5OH(28.8%)的高选择性以及高C2+产物电流密度(1220.8 mA/cm2),并对其具体的反应机理进行了深入分析,之后对所制备的CuO/Ni SAs串联催化剂通过基于MEA的电解槽进行了研究,探索了其在工业CO2电解中的应用潜力。
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