基于铂纳米材料的纸基电化学发光传感器的构建

来源 :济南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:whimco1984
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电化学发光(ECL)技术具有选择性好、灵敏度高、无需外部光源、动态范围宽等优点,在疾病诊断、环境监测等领域得到了广泛应用。随着经济及科技的快速发展,对ECL传感器提出了便携、低成本等更高要求,而纸具有成本低廉、轻量便携、易功能化、设计灵活等优点,是理想的传感器基底材料之一。本文基于课题组在纸基器件方面的研究工作,结合铂纳米材料在电化学发光领域的多重功能,可以有效提高电子转移速率,增强电化学发光性能,设计了不同的多功能集成纸基电化学发光传感器件,并根据多种信号放大及生物传感策略,实现了对目标物的高灵敏检测。主要研究工作如下:(1)开发一种全密封的纸基电化学发光传感器,结合简便的塑料封装技术,实现对铅离子(Pb2+)的灵敏分析。得益于透明塑料封装技术,该密封装置有效地避免了氧气的干扰。同时,采用经济、易于操作的超声法制备杨梅状铂纳米材料(MPNs)催化H2O2分解,MPNs功能化的Pb2+特异性DNAzyme识别目标物后裂解,MPNs脱离电极表面,不能催化产生共反应剂氧气,导致ECL信号猝灭。此外,将金修饰纸电极与多层蜡划分的功能区相结合,提高纸基ECL传感器的实用性,为重金属离子的灵敏测定提供了可靠、简单、通用的分析策略。(2)利用铅笔绘制石墨导电桥和驱动电极,借助蜡打印技术制备空间分隔的双极电极(BPE)体系,结合杂交链反应构建灵敏检测M.Sss I甲基化转移酶(M.Sss I MTase)的纸基电化学发光传感器。具有良好电催化活性和化学稳定性的Pt@Ce O2用于功能化DNA2,引入BPE-ECL传感器的阳极。目标物存在时,Hpa II限制性内切酶无法识别剪切双链DNA,ECL共反应促进剂Pt@Ce O2保留在电极表面,提高氧化速率,结合独立两极电荷平衡的特性,降低阴极背景信号,增强ECL响应。所制备的手绘石墨双极电极器件简化制造工艺、降低生产成本,为开发用于早期疾病诊断和发病机制研究的纸基传感器提供了新思路。(3)具有优异电催化性的Ru(bpy)32+包覆的Pt@Uio-66(Ru-Pt@Uio-66)与三丙胺功能化金纳米颗粒(TPr A@Au NPs)相结合,构筑双增强纸基电化学发光传感器用于高灵敏检测癌胚抗原(CEA)。利用负载Pt纳米颗粒及Ru(bpy)32+的Uio-66多孔材料合成了自促进电氧化的ECL纳米复合材料,同时通过金纳米颗粒电催化共反应剂氧化。当目标物存在时,利用CEA二抗与Ru-Pt@Uio-66组建的探针捕获目标物,获得双增强的ECL信号,实现目标生物分子高ECL信号的响应。
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