【摘 要】
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进入二十一世纪,各种智能化的设备,诸如智能手机、智能手表、电动汽车等,逐渐走进了人们的生活,改变了人们娱乐、社交及出行的方式。智能化设备种类的增多对构成柔性储能器件的电极材料提出了新的要求,例如柔性、可穿戴、制备工艺简单、快速充放电及高能量密度等。因此,建立能满足各种需求的电极材料的制备方法就显得尤为重要。基于纤维的模板法是制备功能化纤维状电极或者薄膜电极材料的重要方法。模板特性和制备方法决定了纤
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进入二十一世纪,各种智能化的设备,诸如智能手机、智能手表、电动汽车等,逐渐走进了人们的生活,改变了人们娱乐、社交及出行的方式。智能化设备种类的增多对构成柔性储能器件的电极材料提出了新的要求,例如柔性、可穿戴、制备工艺简单、快速充放电及高能量密度等。因此,建立能满足各种需求的电极材料的制备方法就显得尤为重要。基于纤维的模板法是制备功能化纤维状电极或者薄膜电极材料的重要方法。模板特性和制备方法决定了纤维状或者薄膜材料的应用背景。传统的纤维状模板包括碳纳米管束、碳纤维束、天然或者人造纤维束、金属纤维束及多孔金属线等。薄膜状纤维模板包括碳纳米管薄膜、碳纤维布、纤维素薄膜、金属纤维网、天然或者人造纤维织物等。虽然诸多的纤维模板在不同的领域拥有各自的优势,然而制备满足高容量、高倍率、多功能等特性的电极所需的纤维模板仍然是一项具有挑战性的工作。本文通过静电纺丝工艺制备得到甘油改性的双亲性聚丙烯腈纤维,以此作为可去除气凝胶模板、毫米厚度的双亲性气凝胶纤维状模板及亲水收缩的纤维薄膜模板,分别制备得到纤维状电极和高度连接的导电纤维网络薄膜,考察了它们在高倍率纤维电容器、高容量纤维电容器、高倍率薄膜电容器及高性能电磁屏蔽薄膜方面应用,论文主要研究内容如下:1.基于温和可去除亲水纤维气凝胶模板制备高倍率纤维电容器。将电纺甘油改性的聚丙烯腈纳米纤维收集到钛丝上,制备大体积的牺牲气凝胶模板。采用简便的浸渍工艺在模板上负载高单位长度质量的导电高分子聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)。通过自然干燥,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)温和去除模板以及浓硫酸去除PSS等过程,在钛丝上制备高厚度,具有强附着力、高导电性以及机械完整性的多孔PEDOT导电网络。该纤维电极具有良好的可逆比容量,其组装的全固态纤维电容器具有较高的工作电压和极高的能量密度和功率密度。2.毫米厚度的双亲性纤维状气凝胶模板用于负载高单位长度质量的活性物质。制备了电纺甘油功能化聚丙烯腈纳米纤维构成的毫米厚度双亲性气凝胶纤维。静电纺丝过程中添加适量甘油对纤维的双亲性及其气凝胶状结构的获得起着关键作用,在电场力和重力的作用下,通过旋转钛丝可以收集到蓬松的气凝胶纤维。这种独特的多孔结构可作为负载高单位长度质量电极材料的基底。以其为模板浸渍PEDOT:PSS水溶液,然后作为导电集流体沉积聚苯胺(PANI),最终制备的纤维电极具有极高的单位长度容量。此外,该气凝胶纤维单位长度负载菜籽油的能力良好,为负载油相分散的活性物质提供了依据。3.毫米厚度的纤维状气凝胶模板负载碳纳米管(CNTs)及Ti3C2Tx制备复合导电纤维状电极。以大尺度纤维气凝胶为模板,通过浸渍和冷干工艺分别负载CNTs和Ti3C2Tx以制备多孔三维电极。其中基于CNTs的纤维状气凝胶复合电极具有独特的卷状结构,CNTs单位长度负载量较高。该电极具有的高导电率和有利于散热的层状多孔结构,可作为电致加热纤维编织到衣物当中,具有作为御寒材料的潜质。此外,其层状的多孔结构也有利于活性物质的负载,可作为高性能纤维储能器件的集流体。制备得到的Ti3C2Tx的纤维状气凝胶复合电极具有较高的单位长度容量。4.基于“织物收缩”策略制备高度连接导电纳米纤维薄膜用于高倍率电极和电磁屏蔽膜,设计并制备了一种亲水膨胀的静电纺丝纤维。通过电纺二甲基甲酰胺、甘油、聚丙烯腈溶液制备了亲水改性的聚丙烯腈基纳米纤维,浸渍PEDOT:PSS的水溶液形成高度连接、厚度均一的可控导电网络。将所制备薄膜电极组装成电容器,具有极高的倍率行为。此外,通过负载活性物质PANI制备得到具有高倍率性能的电容器,证实了高度连接结构的快速充放电特性对高容量、导电性低、倍率差的赝电容电容器同样有效。基于高度连接的导电网络结构,制备得到高抗拉强度的复合膜,该薄膜在8-12 GHz的频率下表现出高的EMI屏蔽能力。
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