蓝光CsBr低维纳米材料的制备及光学性质研究

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发光材料是当今生活重要的组成部分之一,应用广泛,从能源到信息、环境、医疗技术。随着时间的推移,各种类型的发光材料被开发出来,包括有机、聚合物发射体、过渡金属配合物、稀土掺杂荧光粉、纳米晶体和有机-无机杂化钙钛矿,其中最近研究比较热的领域是有机-无机钙钛矿材料及器件,基于金属卤化物钙钛矿半导体量子点(Quantum dots,QDs)的发光二极管因其具有颜色可调、高亮度、窄发射带宽、溶液处理能力以及与柔性衬底的兼容性等优点,被认为是应用于显示领域且极具前景的光源之一。然而,其含有有毒的重金属元素铅,不仅对人体产生危害,还对环境造成不同程度的污染,因而人们希望制备出对环境友好的高效稳定材料和器件。迄今为止,通过优化低维发光材料和器件结构,红色和绿色量子点发光二极管(Quantum Dot Light Emitting Diodes,QLED)的效率和稳定性得到了显著提高,然而作为三原色之一的蓝色QLED,在器件效率和稳定性方面均落后于红色和绿色QLED。因此,制备高质量的无毒或低毒蓝光纳米材料是未来实现发光材料全色显示的关键。本论文利用Cs离子和Br离子在配体的作用下,合成高发光效率的CsBr纳米材料,通过对不同反应条件下材料的光学性能研究,找到了一种合成高效稳定发光材料的方法,并进一步理解其发光机理,利用SiO2对CsBr纳米材料进行修饰,以此方式进一步提高其发光效率和稳定性,并初步尝试制备了发光二极管(Light Emitting Diode,LED)器件。具体内容如下:(1)CsBr量子点的制备及性能研究。采用配体辅助再沉淀法(高温反应条件下,如150℃)制备了发蓝光的CsBr量子点,研究该纳米材料的结晶性及光学性能。根据表征结果发现,CsBr量子点结晶度较高,呈形貌大小均匀的准球形,晶体尺寸均为19nm。其在353 nm、373 nm和394 nm处有三个吸收峰,荧光发射峰位有三个,分别处于403 nm、428 nm和453 nm,有较大的斯托克斯位移。荧光量子效率高达92.05%。通过变温荧光分析发现CsBr量子点具有负热猝灭行为,活化能为5.58 meV和11.57 meV,并结合时间分辨光谱和瞬态吸收分析了CsBr QDs的发光机制主要是缺陷或表面态引起的。(2)CsBr量子点的稳定性及白光LED的应用。使用紫外灯对其照射不同的时间,发现CsBr量子点具有较好的抗辐照能力,光稳定性较好。CsBr量子点抗疲劳性能的研究,使用水循环系统控制的温度范围为0~80℃,进行四次以上的升温降温循环,发现CsBr量子点的荧光强度仍能恢复如初。之后,用CsBr量子点在油相中的高效率发光性能,我们将其与Y3Al5O12(YAG)荧光粉混合而制作了无铅白光二极管(White Light Emitting Diode,WLED)器件。(3)CsBr纳米棒的制备及性能研究。采用配体辅助再沉淀法(室温反应条件下,如45℃)制备了发蓝光的CsBr纳米棒(Nanorods,NRs)。先是对制备工艺进行优化,最终制备出了量子效率高达48.95%的CsBr纳米棒。CsBr纳米棒的结晶度较好,分散较为均匀。随后对CsBr纳米棒进行不同量的SiO2的修饰,可有效提高其发光强度和稳定性。
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