由于较长的自旋寿命,有机材料在自旋电子器件中具有潜在应用价值,因此受到了人们的广泛关注。有机自旋电子学是一门新兴的研究领域,旨在结合分子电子学的优势和自旋电子学的固有特性,期望能实现多功能的有机自旋电子器件。有机分子和铁磁性材料之间的界面是影响这些自旋器件性能的关键,所以全面理解界面相互作用及界面微观接触构型对器件性能的影响十分重要。Fe₃O₄和Co₂MnSi是典型的半金属材料,居里温度高于室温,在自旋电子器件中具有重要的应用价值。本文利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法,研究了有机分子/铁磁半金属自旋界面的电子结构及自旋相关的输运特性。在Fe₃O₄表面不同位置吸附有机分子C₆H₆的结构中,发现界面处的吸附作用较弱,Fe₃O₄保持半金属特性。分子和Fe₃O₄之间的p-d轨道杂化使分子的C p_z轨道发生自旋劈裂。在桥位吸附体系中,分子吸附引起Fe₃O₄表面发生几何畸变,从而导致表面层中的八面体Fe原子发生价态转变。施加电场后,C₆H₆/Fe₃O₄界面的磁性被有效调控。不同电场强度下,Fe₃O₄表面层中的Fe原子磁矩出现了不同程度的降低,并且Fe原子磁矩降低的程度和相对于C₆H₆分子的位置有关。通过分析界面原子的投影态密度,发现电场通过影响界面耦合来改变表面层中的Fe与O原子之间的杂化,导致费米能级附近未配对的Fe 3d电子的占据发生改变,造成磁矩降低。在Co₂MnSi表面吸附C₆H₆分子的结构中,发现界面处存在较强的p-d轨道杂化作用,导致在分子的吸附位置处出现明显的自旋极化率反转。通过计算d轨道分辨的磁各向异性,发现C₆H₆分子可以影响d_{z ²}轨道,从而改变Co₂MnSi表面层原子的磁各向异性。在Fe₃O₄/4’4-bipyridine/Fe₃O₄有机磁性隧道结中,发现不同的有机分子/电极界面接触构型会导致不同的界面耦合机制,导致体系在平衡态下的隧穿磁电阻不仅大小有差异,符号也发生了反转。施加偏压后,最大磁电阻高达22000%,并且保持高的自旋注入效率。