若干过渡族元素和镧系元素电子亲和势的精密测量

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自然界天然存在的元素中,超过百分之八十能够形成稳定的原子负离子。负离子中多余的电子被极化诱发的电偶极势所束缚,该短程势非常浅,故大多数负离子只存在一种束缚电子态。极化导致加入的电子和原有电子之间产生关联效应,该效应在负离子的稳定性、结构与动力学中起到关键作用。与中性体系和正离子相比,负离子中的关联效应更强,强关联使得一些负离子甚至具有宇称相反的束缚态,这一点有利于实现负离子的激光冷却。因此,对负离子的研究有助于理解多电子体系中的关联效应,同时为协同冷却反质子提供思路。电子亲和势(Electron Affinity,EA)用于表征原子形成负离子的能力,在等离子体物理和大气化学中均有重要应用。虽然在过去的几十年中,主族元素电子亲和势的实验精度已提高至0.01–0.05 me V,但受限于传统的实验方法,过渡族元素的测量精度始终维持在10 me V左右。稀土元素更是元素周期表中电子亲和势被认知最少的元素,除了La-和Ce-,大部分镧系负离子电子结构的实验数据都是空白。镧系元素电子结构非常复杂,且难以形成稳定的负离子束流,导致一些镧系元素的电子亲和势至今都是未知的。本工作运用慢电子速度成像法,将过渡族元素钒和锆电子亲和势的实验精度提高了约两个量级,还首次获得两者负离子的精细结构劈裂。测得钒的电子亲和势为0.52766(20)e V,锆的电子亲和势为0.433284(89)e V。此外,巧妙地引入低温离子阱,解决了镧系负离子束流过弱和氢化物干扰的问题,同时发挥慢电子速度成像法高分辨的优势,成功分辨了具有复杂电子结构的六种元素负离子的光电子能谱,并测得了EA。结果为钽:0.328859(22)e V,铈:0.600160(26)e V,镨:0.10923(46)e V,钕:0.09749(32)e V,铽:0.13131(79)e V,镥:0.23882(62)e V。本工作首次获得可靠的镨的EA值,首次测得钕和铽的EA值,将钽和铈的实验精度提高了两个量级,还获得若干负离子激发态的结合能。本工作获取的精密EA值,一方面填补了维基百科数据库的空白,另一方面有助于检验理论模型,引领原子理论更好地发展。
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