【摘 要】
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二氧化碳在地球大气中浓度逐渐攀升使得温室效应、海洋酸化等气候问题愈加严峻,石油、天然气、煤炭等化石资源储备逐渐耗尽,及其大量消耗而引起的环境污染问题,都对人类正常的生产生活造成了影响,因此,我们急需要寻找新的能源获取方法以降低对不可再生能源的依赖。一氧化碳、甲烷、甲醇等化工中间体都是二氧化碳还原或加氢过程的产物,在众多的二氧化碳还原路径中,逆水煤气变换反应(RWGS)和二氧化碳加氢制甲醇反应都十分
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二氧化碳在地球大气中浓度逐渐攀升使得温室效应、海洋酸化等气候问题愈加严峻,石油、天然气、煤炭等化石资源储备逐渐耗尽,及其大量消耗而引起的环境污染问题,都对人类正常的生产生活造成了影响,因此,我们急需要寻找新的能源获取方法以降低对不可再生能源的依赖。一氧化碳、甲烷、甲醇等化工中间体都是二氧化碳还原或加氢过程的产物,在众多的二氧化碳还原路径中,逆水煤气变换反应（RWGS）和二氧化碳加氢制甲醇反应都十分具有吸引力。在本论文中,我们开展了基于RWGS反应的Pd/TiO2催化剂和基于二氧化碳还原制甲醇的TiO2/In2O3固溶体催化剂的合成研究,并深入探索了其催化性能和催化机制,主要研究内容如下:（1）.以具有良好物理化学性质的商业二氧化钛P25材料为载体,负载Pd制备Pd/TiO2材料,探究了合成条件（浸渍液pH）、材料化学组成（铁负载、碱金属掺杂）等对其CO2还原性能的影响。优化的Pd/TiO2材料在280℃的反应温度和接近环境压力下,得到的CO2转化率为43%,产物CO选择性99%。经过连续12小时的反应后,二氧化碳转化为一氧化碳的转化率仍有38%。（2）.通过共沉淀法制备TiO2/In2O3固溶体催化剂,并调整钛铟比以获得性能最佳的催化剂。TiO2/In2O3固溶体催化剂表现出了较好的二氧化碳还原性能,催化剂在高压下有着一定的甲醇制备性能,而不同钛铟投料比的材料,在二氧化碳还原反应中产物的生成有着不同的选择性:当In:Ti=30:1,材料表现出最高的甲醇选择性;当In:Ti=1:20时,材料表现出最高的一氧化碳产量,CO产量为2.36 mmol/50 mgcat。
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