基于类过氧化氢酶纳米材料的纸基电化学生物传感研究

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近年来,随着科学技术的飞速发展,基于生物分析技术发展起来的生物传感器作为一种有效的分析策略,兼具灵敏度高、检测限低、稳定性好、对生物分子损伤小、以及能在复杂体系中进行在线连续监测等优点,在食品检测、环境保护和疾病诊断等诸多领域获得了广泛应用。纸纤维因其本身具有独特的生物兼容性,易于功能化及易折叠等特质,而被选作构筑各种传感器的基底。至此,纸基生物传感器随之应运而生,并为多种疾病的精准检测提供了新的可能。本文针对重大疾病早期诊断与临床预后监测需求,借助纸基材料内在多孔结构及易于功能化等特点,利用纳米材料电催化性能,设计制备了基于类过氧化氢酶纳米材料的纸基电化学生物传感器。通过改善纸基导电性与制备高电催化性能的类过氧化氢酶无机纳米材料信号探针,获得电化学和比色双重信号输出策略,实现对不同疾病标志物的快速灵敏检测。主要工作如下:(1)利用水热法合成具有高催化性能的铜钴双掺杂Ce O2纳米球,通过杂交链式反应引入到功能化纸纤维表面,构筑纸芯片传感界面,借助铜钴双掺杂Ce O2纳米球催化过氧化氢,实现电化学信号放大,同时催化过氧化氢氧化预埋在纸芯片上的3,3’5,5’-四甲基联苯胺快速显色,实现纸基生物传感器对mi RNA-155的电化学/比色双模式检测。(2)通过水热法合成Pd@ZIF67/ZIF8核壳类过氧化氢酶纳米材料,借助纸基三维网状立体结构,利用抗原-抗体特异性识别作用引入高催化活性Pd@ZIF67/ZIF8,获得电化学信号放大与输出,提高电化学响应能力,借助蜡打印技术实现纸基亲/疏水性集成各功能区,调节纸芯片三维折叠结构,获得过氧化氢对显色剂的氧化显色,实现纸芯片的自清洗与电化学和比色双模式检测PSA。(3)基于纸纤维三维多孔结构,原位生长Bi2S3@Mo S2纳米花作为信号传输层,借助其类过氧化氢酶活性获得电化学放大信号,利用丝网印刷和蜡打印技术对纸芯片进行功能分区,借助毛细管作用控制流体流动,引入八面体Ce O2纳米材料调节传感界面电子转移过程,实现电化学信号进一步放大,通过双链特异性核酸酶释放八面体Ce O2纳米材料到显色区,利用其催化能力实现mi RNA-141的电化学/比色双重灵敏检测。
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