调制光场驱动下三能级原子的谱线特征与C<,60>演化的异构体谱分析

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由于不能象多普勒展宽、压力展宽、飞越时间展宽和功率展宽那样可以通过一般的实验技术加以消除,自发辐射导致的自然线宽似乎是光谱分辨率的极限。然而,激光场中的原子(即缀饰原子)由于量子干涉效应,其自发辐射线型完全不同于裸原子,因而提供了利用光场操纵荧光谱线并超越自然线宽的可能性。Narducci于1990年(Phys.Rev.A42,1630)首次提出,当V-型三能级原子的两个跃迁分别与两个单色光场耦合时,其强跃迁的共振荧光线宽可以通过调节两个单色光场的相对强度压缩到自然线宽以下,压缩极限为弱跃迁的自然线宽。本文将这一模型中的单色光场推广到调幅光场,重点探讨调制深度为100﹪,调制频率相等的情形,即两个等拍频的双色控制光场。基于谐波展开的主方程计算表明,稳态的荧光谱线和吸收谱线是两个调制信号之相位差Ф的周期函数,周期为π。当Ф=0时通过调节光场的相对强度可以得到梳状的亚自然线宽荧光谱线;当0<Ф<π时荧光谱线和吸收谱线发生分裂,而吸收谱线分裂导致的吸收凹陷具有亚自然线宽。当包括多普勒展宽时,如果使用反向传播的探测光束,仍可观测这种类似于“烧孔”的亚自然线宽吸收凹陷。本文进一步将处理上述问题所使用的理论方法推广到∧-型和([I])-型原子,以及多色、调频驱动光场的情况,为下一步的研究和具体计算准备了完整的理论基础。 本文另一部分内容结合C60的异构体谱,研究了C60分子由低对称性的一般异构体演化到高度对称的巴基球的全过程。C60有1812种经典异构体,这些异构体都是由12个五边形和20个六边形构成的多面体。其中势能最低并具有最高对称性Ih的Buckminsterfullerene结构可以通过连续的经典Stone-Wales变换衍生出1710个经典异构体。这1710个异构体按照转换到Ih结构所需Stone-Wales变换的最少步数,构成一个包含30栈的分类,称为stack-map。由于stack-map中包括了大部分势能较低的C60经典异构体,人们猜测实验中得到的Buckminsterfullerene是就是由stack-map上的异构体在高温下经过多次Stone-Wales变换驰豫演化而来的。本文基于经典分子动力学方法模拟了高温下(2500K)氦气氛中含缺陷的C60异构体驰豫到具有完美结构的Buckminsterfullerene的全过程,首次清晰地展示了C60生长过程中在stack-map上的连续跳转。更为重要的是,我们发现仅仅用stack-map远不能解释动力学过程中的所有信息。实际上非经典异构体,尤其是含七边形缺陷的异构体在演化过程中的亦占有相当重要的地位。对此本文使用广义Stone-Wales变换从结构上得出了数量庞大的含七边形缺陷的C60异构体,并再此基础上对的动力学演化过程给出了定性解释。
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