共晶由于拥有明确的晶体结构从而成为研究结构与性质关系的一个完美模型。同时相比较于传统的单组分晶体,共晶的多成分也为其带来了更为丰富的结构和化学特性。本文研究工作主要针对共晶内分子识别和超分子作用。这对设计新性能共晶材料和研究共晶在不同环境下的性质变化都有重要意义。使用高压下拉曼和荧光检测技术及扫描隧道显微镜,可以准确地研究外界刺激对晶体带来的结构变化。荧光光谱可以显示共晶的性质变化。清晰可见的结构变化和性质变化相互联系,有助于进一步理解结构与性能之间的关系。基于此,本研究工作包括以下两个部分:以1-苯基辛烷作为溶剂将4,4’-(1,3-丙二基)双吡啶(TMDP)和1,3,5-三氟-2,4,6-三碘苯(3F3I)分别溶解,并等摩尔量混合后滴在高定向石墨(HOPG)界面上,TMDP和3F3I以溶液形式互相识别得到二维共晶,利用扫描隧道显微镜详细观测高定向石墨界面上二维晶体结构。由于HOPG界面存在,分子在形成晶体时存在附着位置。这些附着位置使晶体趋向于平面化,并且影响到两个不同化学组分之间卤素键的形成形式。二维晶体中所有单体都只有两个碘原子与相邻的氮形成卤素键。在相同实验条件下将高定向石墨界面更换成Au(111)晶面,实验证实在Au(111)界面上的组装没有形成有效识别组装,是无序堆积。此外将TMDP和3F3I溶解于石油醚和四氢呋喃混合溶液并缓慢挥发,将其培养得到三维共晶。通过单晶衍射得到详细晶胞结构与晶体堆积模式。三维晶体中部分3F3I单体分子不与TMDP上的N形成卤素键,另一部分三个碘原子都形成卤素键。与二维晶体相比,三维晶体堆积密度更小,表明三维晶体堆积相对疏松。在研究界面对晶体生长影响之后,在本论文第二部分工作中,着重研究了高压环境下该晶体结构变化带来的新的光学性质。关于材料性质在外界刺激响应下的相关研究大多集中于温度和压力两个性质,在高压装置特别是高压对顶砧发明之后,高压研究从液体、气体延伸到固体当中。在该工作中,利用3F3I和1,4-二碘四氟苯(4F2I)分别与TMDP培养获得两个三维共晶。通过将样品放在高压对顶砧下加压,结合拉曼技术和荧光技术表征发现,4F2I与TMDP培养得到的共晶拉曼特征峰随压力增加向高波数方向发生移动。这是因为压力增加使分子与分子之间距离缩短。在荧光上则表现为:随着压力增加,在8 GPa左右,荧光开始出现,且越来越强。这是由压力增加使得分子之间距离近到可以形成电荷转移导致,电荷转移使荧光增强。且在本实验中当压力完全释放之后,晶体可以保持红光发射,呈现为一个不可逆变化过程。3F3I和TMDP共晶在加压过程中并未出现明显荧光增强,但卸压之后也会出现红色荧光。高压之后晶体红色荧光的出现主要是由于压力对晶体晶格产生扰动,内部出现新电子转移态。详细研究同组分二维和三维晶体结构差异,探讨二维晶体生长影响因素,可深入理解二维晶体生长机理,为之后定向化制备共晶打好基础。利用两个相似配体与同一主体形成两种不同共晶,利用高压光谱研究晶体结构变化和性质变化。研究共晶结构的调控和性能调控有助于之后扩展共晶性能开发和应用。