【摘 要】
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铀（U）是核能的主要来源,被广泛应用于工业和军事活动中。高浓度的铀对人类健康以及环境造成严重的威胁。因此,建立简单、灵敏、快速的检测铀酰离子(UO22+)的新方法具有重要意义。介孔二氧化硅纳米颗粒（MSN）具有比表面积大,内表面易于修饰,介孔孔径可调等特点,在催化、吸附、离子交换等方面有着广泛的应用价值,受到人们的广泛关注。本文将MSN可实现信号分子的可控释放和信号放大技术相结合,发展了两种高灵敏
【基金项目】
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国家自然科学基金（12175103）； 湖南省重点研发计划（2018SK2029）； 湖南省自然科学基金（2020JJ5471）； 湖南大学化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室的开放项目计划（2018010）； 衡阳市重点实验室基金（2018KJ110）；
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铀（U）是核能的主要来源,被广泛应用于工业和军事活动中。高浓度的铀对人类健康以及环境造成严重的威胁。因此,建立简单、灵敏、快速的检测铀酰离子(UO22+)的新方法具有重要意义。介孔二氧化硅纳米颗粒（MSN）具有比表面积大,内表面易于修饰,介孔孔径可调等特点,在催化、吸附、离子交换等方面有着广泛的应用价值,受到人们的广泛关注。本文将MSN可实现信号分子的可控释放和信号放大技术相结合,发展了两种高灵敏的荧光方法,用于水中UO22+的检测。具体内容如下:（1）基于MSN控制释放和杂交链式反应的高灵敏荧光传感方法检测水中UO22+利用基于MSN控制释放和杂交链式反应（HCR）设计了一种荧光传感器,用于水中UO22+的高灵敏检测。在本研究中,首先将MSN作为信号载体,负载信号分子SYBR Green I（SG I）。随后,以UO22+特异性的DNAzyme作为门控分子修饰在MSN表面,使SG I封堵在MSN中而无法释放。当目标物UO22+存在时,DNAzyme被水解切割,MSN的门控结构被破坏,释放SG I和触发链DNA（T-DNA）。被释放的T-DNA可进一步触发HCR形成长的双链DNA（ds DNA）,进而使被释放出来的SG I嵌入到ds DNA中,实现了荧光信号的放大。该方法具有特异性强、灵敏度高的特点,检出限可达0.023μM,线性范围为0.05～1μM。此外,该方法还成功应用于实际水样的检测,应用前景广泛。（2）基于MSN控制释放和核酸外切酶-Ⅲ辅助信号放大的荧光传感平台高灵敏检测UO22+在本工作中,我们基于MSN控制释放特性和核酸外切酶-Ⅲ（Exo-III）辅助的荧光信号放大技术,设计了一种简便、快速的荧光传感平台高灵敏检测水中UO22+。在本工作中,我们首先将两条DNA链（DNA-I和DNA-III）自组装形成的DNA复合物（DNA I-III）修饰在装载有亚甲基蓝（MB）的MSN表面,封堵MSN,避免MB释放。在UO22+存在的情况下,UO22+可特异性识别切割基于UO22+的DNAzyme,释放DNAzyme中的r A序列,r A序列则与修饰在MSN表面的复合物DNA I-III杂交,形成两条完整的DNA链。此时,在Exo-III的辅助下,MSN表面的DNA链被水解切割,释放出MB。同时,释放出r A序列进行循环,继而释放出大量的信号分子MB,实现荧光信号的放大。荧光信号与UO22+的浓度对数在0.02～2μM之间呈线性关系,检出限可达0.02μM。此外,该方法已成功应用于实际样品的检测,具有灵敏度高、特异性强等特点,应用前景广泛。
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